Bei der Landtags- und Gemeinderatswahl am 25. Oktober 1964 trat Klubobmann LAbg. Dr. Albert Schmidt als Spitzenkandidat für die FPÖ an. Die Freiheitlichen mussten Verluste verzeichnen und erzielten 6 Prozent (ein Minus von 2 Prozentpunkten) und erreichten damit 3 Mandate (-1).

Stärkste Kraft wurde die SPÖ unter Landeshauptmann und Bürgermeister Franz Jonas, die leichte Stimmenzugewinne verbuchen konnte. Die ÖVP konnte zulegen. Die KPÖ verlor.

Nach fünfjähriger Gesetzgebungsperiode wurde im Herbst 1964 in Wien ein neuer Landtag und Gemeinderat gewählt. Für die Freiheitlichen fungierte Klubobmann LAbg. Albert Schmidt als Spitzenkandidat.

Die FPÖ setzte in ihrem Wahlprogramm, welches unter dem Motto „Für Wien die Zukunft gewinnen“ stand, auf die Themenschwerpunkte Wohnen, Energie, Verkehr, Gesundheit, Verwaltung und Demokratie. Die Freiheitlichen forderten u.a. den Ausbau der Nutzwasserleitung für den Industriebedarf, die Milderung der Wohnungsnot durch eine rationellere und billigere Bauweise, die Planung und Schaffung einer zweiten Verkehrsebene für die schienengebundenen Massenverkehrsmittel, die Erweiterung des Wiener Schnellbahnnetzes, die Verdichtung des Autobusnetzes, eine Verstärkung des Leitungsnetzes, eine Modernisierung der medizinischen Einrichtungen in den Spitälern sowie im Rettungs- und Krankenbeförderungsdienst, die Besserstellung des Pflegepersonals, eine Reform der Wiener Gemeindeverwaltung sowie eine leistungsgerechte Entlohnung der städtischen Bediensteten.

Ein Auszug aus den affichierten Werbesprüchen auf den Wahlplakaten der FPÖ-Wien zur Landtags- und Gemeinderatswahl:

„Für Wien die Zukunft gewinnen!“

„Kein rotes Wien sondern europäische Weltstadt – deshalb FPÖ“

„Holt sie herunter! Wählt FPÖ“

„Wählt nicht rot! Wählt nicht schwarz! Wählt demokratisch! Wählt europäisch! Wählt die Freiheitliche Partei Österreichs“